Έτσι το 1962 μετά από αμέτρητες προσπάθεις βρίσκεται ενώπιον της επιτροπής ακροάσεων της Columbia που μεταξύ των οποίων μέλη της ήταν οι: Τσιτσάνης, Παπαϊωάννου, Καλδάρας, Θεοδωράκης
Παρα τις αντιρρήσεις της επιτροπής ο Θεοδωράκης απόφασίζει να δώσει την ευκαιρία στο νεαρό τότε τραγουδιστή. Το 1963 ανεβαίνει στο θέατρο «Κοτοπούλη - Ρεξ» η παράσταση «Η γειτονιά των αγγέλων» σε σενάριο και σκηνοθεσία Ιάκωβου Καμπανέλλη, μουσική του Μίκη Θεοδωράκη και πρωταγωνιστές το Νίκο Κούρκουλο και τη Τζένη Καρέζη.Ο Γιάννης Πουλόπουλος επί σκηνής ερμηνεύει σε πρώτη εκτέλεση τα «Δόξα τω Θεώ» και «Το ψωμί είναι στο τραπέζι»
Τα τραγούδια ηχογραφούνται τον Οκτρώβριο του 1963 και κυκλοφορούν με το άλμπουμ «Η γειτονιά των αγγέλων» που περιλαμβάνει τη μουσική και τα τραγούδια της παράστασης
Το Νοέμβριο του 1963 ηχογραφεί το τραγούδι «Στρώσε το στρώμα σου για δυο» που στη παράσταση και στο άλμπουμ ερμηνεύουν οι ηθοποιοί Νίκος Κούρκουλος και Βαγγέλης Σειλινός. Το τραγούδι κυκλοφορεί από την His master’s voice σε 45αρι (7PG 3352), έχοντας στην Β' πλευρά «Το ψωμί είναι στο τραπέζι», όπως ακριβώς ακουγόταν στο άλμπουμ.
Τα τραγούδια «Δόξα τω Θεώ» και «Το ψωμί είναι στο τραπέζι» ηχογραφούνται το Σεπτέμβριο του 1964 και κυκλοφορούν με τη φωνή του Γρηγόρη Μπιθικώτση, γεγονός που επισκίασε τις ηχογραφήσεις του Πουλόπουλου, μια και ο Μπιθικώτσης ήταν στην κορυφή του Ελληνικού τραγουδιού, εκείνη την εποχή, και αυτό προκάλεσε τη δυσφορία του Πουλόπουλου προς την Columbia.
Λίγο νωρίτερα τον Ιούνιο του 1964, ο Πουλόπουλος ηχογραφεί σε πρώτη εκτέλεση το «Γωνιά γωνιά» σε στίχους Δημήτρη Χριστοδούλου και το «Είναι μακρύς ο δρόμος σου» με λόγια του Πάνου Κοκκινόπουλου. Τα δυο τραγούδια κυκλοφόρησαν μαζί σε δίσκο 45 στροφών από την His master’s voice (7PG 3411), ενώ τον Οκτώβρη της ίδιας χρονιάς ηχογραφήθηκαν και με τον Γρηγόρη Μπιθικώτση και έγιναν τεράστιες επιτυχίες μαζί με τα υπόλοιπα που αποτέλεσαν τον κύκλο τραγουδιών του συνθέτη με το γενικό τίτλο «Πολιτεία Β'»
Τον Νοέμβριο του 1964 ο Γιάννης Πουλόπουλος υπογράφει στη Λύρα του Αλέκου Πατσιφά και ξεκινά το πιο σημαντικό κομματι της δισκογραφικής καριέρας του, με τραγούδια του Μίκη Θεοδωράκη, που ηχογράφησε σε δεύτερη εκτέλεση (περιλαμβάνονται και εκείνα που ειχε ηχογραφήσει στη Columbia) σε ενορχήστρωση του Γιάννη Διδήλη.
Με τη φωνή του Γιάννη Πουλόπουλου ηχογραφήθηκαν και κυκλοφόρησαν 15 τραγούδια του Μίκη Θεοδωράκη
1963, LP «Η Γειτονιά Των Αγγέλων»/His Master's Voice GCLP 7
Δόξα τω Θεώ (Στίχοι: Ιάκωβος Καμπανέλλης)
1963, LP «Η Γειτονιά Των Αγγέλων»/His Master's Voice GCLP 7
Τ' όνειρο καπνός (Στίχοι: Νίκος Γκάτσος)
Χρυσοπράσινο Φύλλο (Στίχοι: Λεωνίδας Μαλένης)
1964, 45 στρ./Lyra LS 1067
Βράχο βράχο (Στίχοι: Δημήτρης Χριστοδούλου)
Στράτα τη στράτα (Στίχοι: Νίκος Γκάτσος)
1965, ΕΡ-45 στρ. «Ο Γ. Πουλόπουλος τραγουδά την Πολιτεία Β'»/Lyra LE 2014
Απ' το παράθυρό σου (Στίχοι: Ιάκωβος Καμπανέλλης)
1964, 45στρ./Lyra LS 1051
Είναι μακρύς ο δρόμος σου (Στίχοι: Πάνος Κοκκινόπουλος)
1964, 45 στρ./Lyra LS 1036
1965, ΕΡ-45 στρ. «Ο Γ. Πουλόπουλος τραγουδά την Πολιτεία Β'»/Lyra LE 2014
1974, LP «Ο Γιάννης Πουλόπουλος τραγουδά Θεοδωράκη»/Lyra SYLP 3583
Στρώσε το στρώμα σου για δυο (Στίχοι: Ιάκωβος Καμπανέλλης)
1964, 45 στρ./His Master's Voice 7PG 3352
1974, 45 στρ./Lyra LS 1430
1974, LP «Ο Γιάννης Πουλόπουλος τραγουδά Θεοδωράκη»/Lyra SYLP 3583
Γωνιά Γωνιά (Στίχοι: Δημήτρης Χριστοδούλου)
1964, 45 στρ./Lyra LS 1036
1965, ΕΡ-45 στρ. «Ο Γ. Πουλόπουλος τραγουδά την Πολιτεία Β'»/Lyra LE 2014
Βραδιάζει (Στίχοι: Δημήτρης Χριστοδούλου)